安徽工業(yè)大學(xué)新學(xué)期開門紅！論文發(fā)國際權(quán)威期刊
近日，安徽工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院單威龍副教授在國際權(quán)威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表機(jī)械互鎖配位超分子設(shè)計(jì)合成的最新研究成果。《Angewandte Chemie International Edition》是全球化學(xué)研究領(lǐng)域最具影響力的學(xué)術(shù)期刊之一，主要收錄在化學(xué)、材料和能源等領(lǐng)域原創(chuàng)性的學(xué)術(shù)研究成果。安徽工業(yè)大學(xué)為論文第一完成單位，單威龍副教授為第一作者和通訊作者，復(fù)旦大學(xué)金國新教授為共同通訊作者。上述研究成果得到了國家自然科學(xué)基金和安徽省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。
近年來，盡管機(jī)械互鎖分子（MIMs）的合成已經(jīng)得到了廣泛的研究，但選擇性的構(gòu)建高階互鎖分子，例如線性[4]索烴化合物（因其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)與奧迪汽車商標(biāo)相同，又稱分子奧迪環(huán)）仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的合成方法通常需要先合成一個(gè)[3]索烴化合物，然后通過預(yù)合成的有機(jī)大環(huán)化合物的引入，最終得以實(shí)現(xiàn)異環(huán)線性[4]索烴分子的制備。該合成方法不僅步驟繁瑣，產(chǎn)率較低，而且具有內(nèi)在的局限性。因此，開發(fā)高效的一步法合成策略具有重要的意義。
（一步法制備同環(huán)線性[4]索烴分子的合成示意圖）
本研究設(shè)計(jì)利用一種雙齒苯并噻二唑衍生物連接配體與雙核Cp*Rh基前驅(qū)體配位自組裝，一步選擇性合成得到由4個(gè)有機(jī)金屬大環(huán)組成的同環(huán)線性[4]索烴化合物。X-射線單晶衍射結(jié)果證實(shí)，該配位超分子化合物是一種罕見的同環(huán)線性金屬[4]索烴結(jié)構(gòu)，4個(gè)互鎖但不連接的有機(jī)金屬大環(huán)形成了一個(gè)具有六個(gè)交叉點(diǎn)的不可分割的整體，強(qiáng)的夾層型π-π堆疊相互作用和非經(jīng)典氫鍵作用對金屬[4]索烴結(jié)構(gòu)的形成和穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用。研究進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，通過調(diào)節(jié)雙核Cp*Rh基前驅(qū)體上的芳香環(huán)取代基，能夠得到同環(huán)金屬[2]索烴分子。高分辨質(zhì)譜和核磁共振研究結(jié)果證實(shí)，金屬索烴化合物和相應(yīng)的單環(huán)之間可以通過改變其濃度來實(shí)現(xiàn)可逆的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。
（不同視角下線性[4]索烴分子的單晶結(jié)構(gòu)）
（濃度誘導(dǎo)下金屬[4]索烴分子和相應(yīng)的單環(huán)分子間超分子轉(zhuǎn)化研究）
本研究首次實(shí)現(xiàn)完全通過配位驅(qū)動(dòng)自組裝合成策略制備得到同環(huán)線性[4]索烴化合物，無需使用預(yù)合成的有機(jī)大環(huán)，展示了一種簡單高效的策略構(gòu)建復(fù)雜的高階互鎖分子，有助于更深層次的理解機(jī)械互鎖配位超分子形成的驅(qū)動(dòng)力。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1002/anie.202402198
（原標(biāo)題：我校化學(xué)與化工學(xué)院單威龍副教授在國際權(quán)威期刊發(fā)表機(jī)械互鎖配位超分子合成最新研究成果）
本文鏈接：http://knowith.com/news-2-438.html安徽工業(yè)大學(xué)新學(xué)期開門紅！論文發(fā)國際權(quán)威期刊
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