新材料學院潘鋒/楊盧奕團隊在調控鋰電池高性能硅基負極電解液提升界面穩定性方面取得新進展
氧化亞硅（SiOx，0<x<2）因其高比容量、低工作電位和低成本等優勢，被視為實現高能量密度鋰離子電池的理想負極材料。北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒/楊盧奕團隊前期研究發現，SiOx在循環過程中的劇烈膨脹-收縮會導致固態電解質界面膜（SEI）持續增厚，最終造成電子滲流網絡中斷（Nat. Comm., 2023, 14, 6048）。從界面穩定性設計角度出發，在SEI中構建富含氟化鋰（LiF）的內層結構被證實可顯著提升其穩定性（Angew. Chem. 2025, 64，e202413927）。為實現這一結構，需確保LiF在較高電位下優先生成。目前廣泛使用的低成本電解液添加劑氟代碳酸乙烯酯（FEC）能在1.0-1.4 V（vs. Li+/Li）電位區間分解生成富含LiF的SEI。然而，FEC還原過程能壘較高，導致初期循環階段分解不完全，形成的LiF不僅含量有限，而且分布無序，這種不均勻的SEI結構會擾亂鋰離子傳輸并引發界面應力集中，嚴重影響電池循環穩定性。
MBA誘導快速LiF成核的設計理念與作用機制：構建內層富LiF的SEI
近日，受微生物降解復雜有機物過程的啟發，研究團隊創新性地開發出一種雙（2-甲氧基乙基）胺（MBA）電解液共添加劑體系。該體系能有效調控商用電解液添加劑FEC向目標SEI產物LiF的轉化，從而在SiOx負極表面構建理想結構的SEI膜。具體而言，MBA通過攻擊FEC的羰基碳形成中間體FMLi，該中間體在熱力學和動力學上均更有利于電化學還原，從而加速LiF優先成核。基于此機制，SiOx負極表面形成了具有梯度結構的SEI膜，其內層富含LiF組分，兼具高機械強度和優異鋰離子傳導性能。這種穩定的SEI結構能夠有效適應硅基負極的體積效應，使SiOx||Li半電池的循環容量保持率和倍率性能顯著提升。軟包全電池的穩定循環進一步驗證了該策略的實用價值。本研究提出的中間體調控SEI形成新方法，不僅提高了常規添加劑的利用效率，也為電解液體系的分子設計和下一代高性能鋰離子電池開發提供了新思路。相關研究成果以“Mediating Solid Electrolyte Interphase Formation Kinetics on SiOx Anodes Using Proton Acceptors”為題，發表于國際學術期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition，DOI: 10.1002/anie.202505832）。
該工作在潘鋒、楊盧奕的共同指導下完成，新材料學院碩士生王浩亮、碩士畢業生張昊（現為香港城市大學博士生）為共同第一作者。研究獲得國家自然科學基金、電動汽車動力電池與材料國際聯合研究中心、廣東省新能源材料設計與計算重點實驗室及深圳市新能源材料基因組制備和檢測重點實驗室的支持。
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